研究背景与意义

超薄超导薄膜是超导量子计算、太赫兹探测、约瑟夫森结等前沿器件的核心材料。二维范德瓦尔斯超导体NbSe₂因其非中心对称结构展现出库珀对密度波、伊辛超导等奇异物态，并在超导电子器件中表现出巨大潜力。然而，受限于传统外延生长对衬底晶格的强依赖，英寸级、厚度可控、高质量NbSe₂薄膜的制备长期未能突破，严重制约其规模化集成应用。

如何摆脱衬底驱动，实现任意衬底上英寸级、原子级厚度可控的超导NbSe₂薄膜生长，成为二维超导材料领域亟待攻克的瓶颈难题。

核心突破：范德瓦尔斯自外延（vdWSE）生长机制

南京大学超导电子学研究所吴培亨院士、张腊宝教授、王昊助理教授团队，首次提出范德瓦尔斯自外延（vdW Self-Epitaxy, vdWSE）策略，彻底摆脱衬底晶格外延驱动，实现任意衬底（蓝宝石、SiO₂、MgO等）上英寸级、厚度2.1–12.1 nm可控的超导NbSe₂薄膜生长。

关键机制：

• 旋涂铌前驱体溶液 → 高温硒化。

• 表层先生成NbSe₂作为“自种子层”。

• 上层vdW NbSe₂诱导下层Nb₂O₅/Nb₂Se₉逐层转化为NbSe₂，实现自上而下范德瓦尔斯外延（图2）。

实验验证与极致性能

1. 英寸级均匀性：1英寸NbSe₂薄膜表面粗糙度仅0.44 nm，晶粒横向尺寸≈100 nm（图1a-c）。

2. 衬底普适性：在SiO₂/Si、Si₃N₄、Si、MgO、Al₂O₃等五种衬底上均实现高质量生长，晶向一致（图1d-f）。

3. 厚度精确可控：2.1 nm（≈3层）–12.1 nm（≈18层），原子级精度（图4）。

4. 超导性能顶尖：

• 6.4 nm薄膜Tc=5.1 K（所有合成NbSe₂薄膜最高）。

• 全膜14点平均ΔTc=0.30 K（极高均匀性）。

• 上临界场Hc2⊥(0 K)≈6.2 T，相干长度7.3 nm（图3）。

科学意义与应用前景

1. 生长范式突破：首次实现无衬底依赖的范德瓦尔斯自外延，颠覆传统“衬底驱动”认知。

2. 性能指标领先：英寸级+原子级厚度控制+最高Tc+最佳均匀性，全面刷新合成NbSe₂薄膜纪录（图5）。

3. 应用潜力巨大：

• 超导量子计算：高Tc、高均匀性NbSe₂薄膜可大幅提升约瑟夫森结相干时间。

• 太赫兹探测：与南京大学SNSPD技术结合，打造极致性能太赫兹单光子探测器。

• 柔性超导电子：衬底普适性+溶液法制备，开启柔性、可穿戴超导器件时代。

• 可推广至MoSe₂、WSe₂等其他TMD材料，实现系列二维超导体规模化制备。

图文导读

图1：英寸级NbSe₂薄膜宏观与微观表征

(a) 1英寸NbSe₂/蓝宝石光学照片。(b) AFM显示表面粗糙度0.44 nm。(c) HRTEM显示完美六方晶格，FFT证实2H相。

图2：范德瓦尔斯自外延生长机制

(a) 生长示意图。(b) 不同温度SEM演变。(c) Nb 3d XPS随温度变化。(d) Raman谱证实Nb₂Se₉→NbSe₂转化。(e,f) 截面STEM揭示自上而下外延过程。(g) HAADF-STEM及EDS映射。

图3：超导性能表征（6.4 nm薄膜）

(a) R-T曲线，Tc=5.1 K。(b) 全膜14点Tc分布（平均5.02 K，ΔTc=0.30 K）。(c) 外磁场下超导转变。(d) 上临界场线性拟合，Hc2⊥(0 K)≈6.2 T。

图4：厚度可控生长

(a) 不同厚度（2.1–12.1 nm）英寸级薄膜照片。(b) AFM划痕测厚。(c) Raman峰位随厚度红移。(d) R-T曲线，Tc随厚度增加至5.1 K。(e) Tc与ΔTc统计，证实层间库珀对耦合。

图5：与文献对比

本工作实现英寸级+最高Tc+最佳均匀性，全面超越机械剥离、MBE、CVD等方法。

论文信息

成果以“van der Waals Self-Epitaxial Growth of Inch-Sized Superconducting Niobium Diselenide Films”为题，发表于纳米领域顶级期刊《Nano Letters》（影响因子10.8）